作者观测到的振荡行为反映了氧化还原过程的双稳定性,以及只要保持反应态,系统就无法稳定下来。水,当存在过多时,不会引起任何动力,而是淬灭它们。水最好在氧空位处解离,当添加过多时,通过将氧化还原体系转移到更高的温度来阻止TiO2的还原。当反应气切换回干燥的H2 + O2时,粒子动力学重新出现,直到最后,当H2从反应气中移除时,动力学停止。在那一刻,一个静态的覆盖层被改造了。系统因此恢复到氧诱导的SMSI状态,达到平衡,这是在这种情况下直接形成的,没有事先通过众所周知的高温还原路线进行初始化。Tang课题组最近观测到这种非经典的、氧诱导的SMSI态。
在这项工作中所描述的动态行为在半原位和之后取样的研究中仍然不被注意,这突出了原位观测的重要性。在H2氧化模型反应中所描述的反应条件下,金属和载体之间复杂的相互作用表明了金属和可还原性载体之间的应变界面如何产生协同作用,并为降低氧化能垒提供了一种方法。由于这些效应受到每个单独粒子界面的局部结构的影响,这些见解甚至对于平均于很大一部分样本的原位积分方法都是隐藏的。报道的个体行为及其与结构的相关性必须包含在旨在描述氧化还原条件下催化剂整体结构转变的模型中。然后,理论可能提供见解动态行为和界面氧化还原过程如何导致活性位点的形成和消失,这些活性位点将重组和运动直接联系到反应动力学。